Na sequência da remodelação da Ordem do Carmo, os carmelitas descalços instalaram-se no século XVI em Évora, fora da muralha fernandina, frente à torre de menagem. A Igreja foi sagrada em 1614. Devido à sua localização, o Convento teve papel de relevo nos assédios de Évora: durante a guerra da independência (Maio de 1663), foi palco de combates entre castelhanos e portugueses e na 1ª Invasão francesa (Loison), o Convento foi ocupado e saqueado (Julho de 1820). Depois do saque, a extinção das ordens religiosas e a nacionalização dos seus bens reduziram radicalmente a importância do Convento. No reinado de D. Maria II, foi entregue à CME, assim como a cerca anexa, utilizada como cemitério público, função que se mantém. Após anos de abandono, a Câmara promoveu, no final do Século XX, importantes obras de recuperação, tendo ali instalado, para além do Departamento de Arqueologia, o Grupo Eborae Musica – que tem funcionado na Igreja, ajudando a preservá-la – e espaços expositivos temporários e permanentes.